功能性石墨氮化碳的制备及其水分解制氢的光催化性能

功能性石墨氮化碳的制备及其水分解制氢的光催化性能

寻求高活性稳定的光催化剂一直是当前领域内的研究热点和共同探索的目标,主要是因为它们在可再生能源和清洁环境方面的应用具有广阔的前景和不可取代的地位。到目前为止,已经探索了许多不同的光催化材料并且已经显示出相对高的光反应活性。然而日趋失衡的能源结构迫使我们在努力探索新型材料之余,还需开发新的策略以提高已知光催化剂的潜在反应活性。基于以上分析,我们对新型的非金属半导体催化剂g-C3N4进行了不同的功能化处理旨在拓展其在可再生能源和清洁环境方面的应用。主要工作内容如下:(1)基于氮缺陷可以极大地影响半导体的电子结构和光生载流子传输的性质并在光催化中起重要作用,本工作选择了一种新型的氢氧化钠辅助途径成功的通过原位尿素热聚合法制备了具有氮缺陷的g-C3N4-x(X)。此外,我们还通过温和简便的方法,在聚合物g-C3N4-x(X)光催化剂的表面上成功地负载了零维NiS2纳米颗粒助催化剂。通过进一步获得的实验数据我们发现g-C3N4-x(0.1)/NiS2光催化剂的表现出相对高的光催化活性,其在连续可见光照射5小时后最大H2产生量达到143.5μmol,其性能分别为原始g-C3N4光催化剂的72倍和g-C3N4/NiS2光催化剂的2倍。这种明显增强的活性归因于光催化剂上的氮缺陷和助催化剂。我们通过一系列表征,如SEM,TEM,XPS,XRD,BET,FTIR,UV-vis漫反射光谱(DRS),光电流和瞬态荧光等证明了我们的推测。此外,提出了在可见光照射下g-C3N4-x(0.1)/NiS2光催化剂的可能反应机理。(2)在碱辅助下通过简单方便、成本低廉的高温热氧化法制备了能带可控的超薄多孔g-C3N4纳米片,紧接着又采用原位生长法将纳米金属间Ni-Bi-Se化合物成功掺杂在其中。在高温热氧化的过程中我们通过调节碱的比例来控制g-C3N4样品的能带位置,而在掺杂的过程中我们通过调节Bi元素的比例控制其导电性。通过实验测试发现具有合适氮缺陷超薄多孔g-C3N4纳米片在Ni-Bi-Se化合物和染料敏化的协同作用下,获得了高效的的光催化析氢活性。此外,除了高氢气产率外,Ni-Bi-Se化合物改性的能带可控的超薄多孔g-C3N4纳米片在光催化制氢过程中非常稳定。一系列表征研究,如SEM,XRD,TEM,EDX,XPS,UV-vis DRS,FTIR,瞬态荧光和电化学等表明由于超薄多孔g-C3N4纳米片合适的能带结构与纳米金属间Ni-Bi-Se化合物独特的电子传输机制的协同作用,使得样品的电荷分离效率和光生电子转移显著提升。基于以上结果,也提出了该体系可能的反应机理。(3)分别使用钴源,磷源和硫源作为供体和g-C3N4纳米片作为底层支撑物或基底,制备了一系列黄铁矿型钴磷化物(CoPS)作为析氢的新型三元催化剂。然后通过改变其原子组分,同时仍然保留黄铁矿结构,通过调节氢吸附自由能,可以改善金属硫属元素化合物的析氢催化活性。正如预期的那样,所得到的CoPS(X)/g-C3N4催化剂具有明显提高的光催化析氢活性,并通过离线产氢系统统计了样品在不同的pH反应体系中的产氢活性。深入研究发现不同的样品其活性有着明显的差异,特别是CoPS(0.25)/g-C3N4催化剂在曙红敏化的15%(v/v)TEOA水溶液中产氢量高达14.12mmol/g,这说明CoPS和g-C3N4之间形成的界面具有的电子相互作用或协同效应,可构成比单个组分更活跃的活性中心,使得CoPS/g-C3N4纳米结构复合光催化剂具有较低的光生电子和空穴的复合。(4)证明了具有富含C的Ar等离子体处理的Ni3C1-x纳米粒子装饰的超薄多孔g-C3N4纳米片显示出高效的催化产氢活性,远高于传统的g-C3N4纳米片和gCN/Ni3C样品。富含C的芳香族单体2,4,6-三羟基-1,3-二嗪的修饰对g-C3N4的电子结构具有显著影响,通过紫外可见吸收光谱、XPS分析和莫特-肖特基可以得到证明。而受益于其更好的润湿性,Ar等离子体处理的Ni3C纳米颗粒可以与溶液充分接触,并且由于晶相界面的变化,它还可以提供足够的活性位点和传输通道,其显示出高效的产氢活性。通过进一步优化反应参数,发现其可以在5小时内释放出的H2量高达13500.2μmol/g。该设计可能为利用金属碳化物作为无贵金属助催化剂,以实现高效,低成本的基于g-C3N4的光催化水分解提供新的方向。

基本信息

题目功能化石墨相氮化碳的制备及其光催化分解水制氢性能研究
文献类型硕士论文
作者王海余
作者单位北方民族大学
导师靳治良
文献来源北方民族大学
发表年份2020
学科分类工程科技Ⅰ辑
专业分类化学,化学,无机化工
分类号O643.36;TQ116.2;O644.1
关键词光催化制氢,曙红敏化,能带
总页数:120
文件大小:6153K

论文目录

摘要
abstract
第一章 绪论
  1.1 研究背景
3N4)材料简介'>  1.2 石墨相氮化碳(g-C3N4)材料简介
3N4 光催化反应机理'>  1.3 g-C3N4光催化反应机理
3N4 材料的制备'>  1.4 g-C3N4材料的制备
3N4 材料的功能化'>  1.5 g-C3N4材料的功能化
3N4 材料的应用'>  1.6 g-C3N4材料的应用
  1.7 本论文的研究思路及内容
2 辅助缺陷态石墨相氮化碳构建高效分解水体系'>第二章 NiS2辅助缺陷态石墨相氮化碳构建高效分解水体系
  2.1 引言
  2.2 实验部分
  2.3 结果与讨论
  2.4 小结
3N4纳米片的分解水性能'>第三章 双金属硒化物有效提升能带可控的超薄多孔g-C3N4纳米片的分解水性能
  3.1 引言
  3.2 实验部分
  3.3 结果与讨论
  3.4 小结
3N4与黄铁矿型钴磷化物协同促进高效光生载流子转移'>第四章 合理设计g-C3N4与黄铁矿型钴磷化物协同促进高效光生载流子转移
  4.1 引言
  4.2 实验部分
  4.3 结果与讨论
  4.4 小结
3C纳米粒子晶相转变显著增强g-C3N4多孔纳米片光催化性能'>第五章 等离子体促进Ni3C纳米粒子晶相转变显著增强g-C3N4多孔纳米片光催化性能
  5.1 引言
  5.2 实验部分
  5.3 结果与讨论
  5.4 小结
结论
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表论文
个人简介
附件

参考文献

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